Pedro Arnau pasó del Condado de Ala, en la Sajonia, a la conquista de Cataluña, y "se aventajó tanto, que le igualó en tierras el Conde Borrell con los más adelantados". Así lo escribe Mosén Jaime Febrer y añade que un descendiente de ese Caballero, llamado también Pedro Arnau, pasó desde Peralada (Gerona) a la guerra de Murcia, realizando servicios importantes, que el Rey le premió concediéndole grandes bienes en Villajoyosa (Alicante), bienes que disfrutó con los que había heredado de su antecesor.
Los sucesores de este segundo Pedro Arnau se extendieron por el reino de Valencia. Otros Arnau, originarios de la casa del primitivo Pedro Arnau, radicaron en Cataluña, Aragón, Mallorca, Marsella y Tolón. En Francia se apellidaron Arnaud y en las Baleares Arnaldi, según consta en antiguas escrituras, y luego como Arnau en Valencia, Cataluña y Aragón.
Según Aponte otros Arnau, naturales de Portuó, pasaron de Inglaterra a España con la Reina doña Felipa, hija del Duque de Alencastre.
En el Principado de Cataluña hubo numerosas casas solares en Mataró, siendo sus dueños Jaume Arnau y Antoni Arnau; en San Ginés de Vilasar, su dueño N'Arnau; en la parroquia de Santa Coloma de Cervelló (todo en Barcelona), su dueño Mn. Arnau; en Balaguer, su dueño Perot Arnau; en Camarasa, su dueña Monserrat Arnau; en la villa de Ager, su dueño Pere Arnau; en Conques, su dueño M° Perot de Castell Arnau, Doncel militar; en Bohí, su dueña la viuda de Arnau; en Selluy, su dueño Joan de Arnau Guillem; en Junyent, su dueño Joan Pons Arnau; en Estahón, su dueño Bernadi de Arnau; en Isill, su dueño Joan Ramón Riu, alias Arnau; en Escalarre, su dueño M° Arnau Morello; en Abella, su dueño Antoni Arnau; en Concabella, su dueño Antoni Arnau; en Granadella, su dueño Pere Arnau Vaya; en Llardecáns, su dueño Pere Arnau; en Torres de Segre, su dueño Joan Arnau; en Salmalcoreig, su dueño Jaume Arnau; en Sanahuja (todo en Lérida), su dueño Mestre Arnau; en la ciudad de Tortosa, su dueño Pere Arnau; en la villa de Fatarella, su dueño Antoni Arnau; en la villa de Gandesa, su dueño Maestre Arnau; en Torre del Español, su dueño Miguel Arnau; en La Bisbal, su dueño Pere Arnau Miro; en el término y parroquia de la Panesa y Monreall, su dueño Pere Arnau; en Samuntá, su dueño Joan Arnau; en Montbrió, su dueño Joan Arnau Paladella; en La Selva, sus dueños Andreu y Matheu de Arnau; en Alcover, su dueño Simo Arnau; en la villa de Reus, su dueño Joan Arnau; en la villa de Constantí, su dueño Guim Arnau; en Catllar, su dueño Mestre Joan Arnau; en la ciudad de Tarragona, su dueño Pere Arnau; dos en la villa de Valls (todo en Tarragona), su dueño Pere y Pere Gim Arnau; en Orriolls, su dueño Jenis Pere Arnau, y en Anglés (Gerona), su dueño March Pere Arnau. Todas citadas en la Fogueración catalana de 1553.
Otras casas solares radicaron en la villa de Teyá (Barcelona); en Cerviá de Ter (Gerona), documentada en 1498; en Sant Feliu de Cabrera (Barcelona) en 1509, y en Olot (Gerona) en 1557.
Otra casa solar radicó en la ciudad de Ibiza, de donde eran vecinos en el siglo XIII Lorenzo y Ramón Arnau, y en el siglo XIV Antonio, Bernardo, Juan y Lorenzo de Arnau. En el Reino de Valencia tuvo casas en Calpe en 1246, Cocentaina en 1249, Orihuela en 1300 y Denia en 1381 (todo en Alicante); en Moncofar en 1254, Castellón de la Plana 1398, Forcall y Morella en 1396, San Mateo en 1300, Villafamés, Almazora y Onda en 1379, y Bellaguarda 1415 (todo en Castellón); en Sueca en 1245, Montcada en 1240-1246, Alzira en 1242; Xátiva en 1248, Llíria del Camp de Túria en 1249, Alboraya en 1269, en la ciudad de Valencia en 1306, Quart del Poblet en 1334, Alcudia de Carlet en 1337, Gandía en 1373, Silla y Torrent en 1379, y Guadassuar en 1433 (todo en Valencia).
Tuvo este linaje diferentes casas solares en Aragón, citadas en la Fogueración de 1495 en los siguientes lugares: villa de Sallent de Gállego, Bielsa, Alcolea de Cinca, Fraga, Villanova, Benasque, Denuy, Laguarres, Montañana, Tolva, Camporrells, Peralta de la Sal y Serveto (Huesca); en la ciudad de Zaragoza, Ricla y Calatayud (Zaragoza); en La Fresneda, aldea de Gudar, Rubielos de Mora, Sarrión y Arcos de las Salinas (Teruel). Otra casa hubo en la ciudad de Teruel, documentada en 1384.
Pedro Arnau, vistió el hábito de la orden de San Juan, en el Gran Priorato de Cataluña, y vivía en el año 1298.
Guillermo Arnau, natural de Zaragoza, pasó a la conquista de Mallorca en calidad de Armero del Infante Don Pedro de Portugal. García Arnau tuvo en el reparto general una casa dentro de la Almudayna de Mallorca. Ponce Arnau también se halló en dicha conquista y quedó heredado en Pollensa y en Sineu (Baleares). Berenguer Arnau, en 1276, era Lugarteniente de Su Majestad en el reino de Mallorca, y aquel mismo año asistió como testigo a la confirmación que el Rey aragonés Don Juan II hizo a los mallorquines de todos sus privilegios y franquezas. Guillén y Ramón Arnau pasaron a la conquista del reino de Valencia. Francisco Arnau, en 1290, poseía en Mallorca, con jurisdicción y feudo, las alquerías de Haro. Guillermo Arnau era caballero de tal calidad, que en 25 de Noviembre de 1285 mereció que la villa de Muro le designara para prestar homenaje al Rey Don Alonso III, conquistador de aquella isla. Otro Guillermo Arnau, en 2 de Julio de 1343, prestó juramento de fidelidad, como uno de los representantes de la ciudad de Mallorca, al Rey Don Pedro IV de Aragón. Bartolomé Arnau acompañó al Infante Don Martín a Italia en 1408. Pedro Arnau, Ciudadano de Mallorca, otorgó testamento el 3 de Mayo de 1473, ante Nicolás Costa, Notario, fundando un Mayorazgo perpetuo agnativo de su hacienda, llamada Son Marrón, en el distrito de Sineu, y en ese documento se expresa que aquella quinta era una parte de la posesión que el Rey aragonés don Jaime I dio en el reparto general de las tierras a Ponce Arnau.
Escudo de Armas del Apellido Arnáu
Otros Arnaud traen: En campo de azur, un cabrío de oro, acompañado en jefe de dos estrellas de plata, y en punta, de un creciente del mismo metal.
Otros Arnau: En campo de gules, una torre de oro, con una escala, en su diestra.
Los Arnau naturales de Portuó, que pasaron de Inglaterra a España con la Reina Doña Felipa, hija del Duque de Alencastre, según Aponte, usan: En campo de gules, seis leones pardos de su color, hermoseados de oro, y andantes.
Los Arnaud, del Rosellón, usan: En campo de gules, un arco de oro, con una flecha de plata. Jefe de azur, con tres anillas de plata, puestas en faja.
Pedro Arnau, Caballero de la Orden de San Juan en el Gran Priorato de Cataluña, sobre 1298, usaba: En campo de azur, tres áncoras de navío, de oro, puestas dos y una.
Otros Arnau: En campo de azur, tres áncoras de plata, puestas en palo. Jefe de gules, con las letras J.H.S. de oro.
Los Arnau, de Mataró y Cataluña, usan: Escudo cortado: 1º, en campo de gules, un J.H.S. en letras de oro, y 2°, en campo de azur, tres áncoras de plata.
Otros Arnau: Escudo cortado: 1°, en campo de gules, una flor de lis de oro, y 2º, en campo de azur. Sobre el todo dos chevrones de plata.
Los que fundaron casas en Cataluña, Valencia y Baleares ostentan: En campo de plata, un navío flotante y equipado, sobre ondas de agua de azur y plata.
Los Arnau, originarios del Condado de Ala y sus ramas en Cataluña, Aragón y Valencia tienen: En campo de azur, medio vuelo bajado, de oro, puesto en jefe, y en punta, una flor de lis de plata.